In anul 1770, dupa terminarea studiilor, Nicolae se intoarce la Naxos, unde mitropolitul Antimos il angajeaza secretar. La 26 de ani, dupa cateva vizite in Sfantul Munte, intra in monahism, la Manastirea Dionisiu. Dupa doi ani de ascultare, este tuns rasofor si primeste numele de Nicodim.
Episcopul Macarie al Corintului ii va cere sa corecteaze si sa pregateasca pentru tipar "Filocalia”. Este tiparita in anul 1782, in Venetia. Numarul de autori patristici cuprinsi in colectie este de 36 si acopera o perioada de unsprezece secole: IV-XV. Tot la cerearea acestuia revizuieste si Everghetinosul si Despre Impartasania necontenita.
Datorita dorintei de a se darui total rugaciunii in liniste, Sfantul Nicodim Aghioritul paraseste Manastirea Dionisiu si se retarge intr-o chilie aproape de Haries. Doreste sa intre in obstea Cuviosului Paisie Velicikovski, insa, nu reuseste sa ajunga in Moldova din cauza unei furtuni. Intelege din acesta intamplare ca Dumnezeu avea alt plan cu el si merge sa vietuiasca intr-o chilie din Capsala, din zona pustniceasca intre Karies si Manastirea Pantocrator, unde va copia multe manuscrise. Apoi se retrage intr-o insula aproape pustie langa Eubeea, in anul 1782.
Aici, la cererea varului sau, Episcopul Ierotei din Euripos, Sfantul Nicodim a scris "Manualul sfaturilor bune", sau "Paza celor cinci simtiri". El invata cum se poate dezrobi mintea (nous) de inlantuirea placerilor simturilor, pentru a-i permite inaltarea prin rugaciunea inimii la cugetarile duhovnicesti ale contemplatiei.
Revine in Sfantul Munte si i se incredinteaza traducerea si editarea operelor complete ale Sfantului Simeon Noul Teolog. A redactat si un "Indreptar de spovedanie" care este folosit regulat in Biserica Greaca de azi. El a publicat, de asemenea, doua opere adaptate dupa vestitele carti duhovnicesti din Apus, adica "Razboiul nevazut" de Lorenzo Scuppoli (1589) si "Deprinderi duhovnicesti", care au cunoscut pana in zilele noastre un mare ecou. Precizam ca daca Sfantul Nicodim Aghioritul a folosit literatura spirituala apuseana, aceasta nu a afectat invatatura lui ortodoxa.
A trecut la cele vesnice pe 14 iulie, 1809. Tomosul de canonizare al Sfantului Nicodim Aghioritul a fost emis de patriarhul ecumenic Atenagora I impreuna cu membrii Sinodului pe 31 mai 1955.
